Straat met een licht gebogen tracé van de Landstraat tot aan de Vredelaan (deel van de ringweg, aangelegd in 1935-1940)/ Langepijpestraat. Tracé niet aangeduid op de Ferrariskaart (1770-1778), wel op de Atlas der Buurtwegen (1846) en de kaart van Ph. Vander Maelen (1846-1854). De naamgeving verwijst naar de zogenaamde "Grote Molen", de belangrijkste molen van het oude Torhout. De "Grote Molen" of "Thouroutmolen" vervangt sinds de 16de eeuw een andere molen langs de stadsveste (ongeveer langs het tracé van de huidige Karel de Ghelderelaan). Het is een houten graan- en oliemolen met een 'stampcot'. De benaming "Grote Molen" wordt pas gebruikt vanaf 1640 om het onderscheid met de "Kleyne Molen" duidelijk te maken. De molen wordt in 1894 afgebroken.

Huidige straatnaam in 1934-1935, voorheen vormde de straat een geheel met de Langepijpestraat. De straat is op de kaart van Ph. Vander Maelen aangeduid met een erg verspreide landelijke bebouwing. Op de kaart van het Militair Cartografisch Instituut van 1911 nog dezelfde situatie. Op vandaag aaneengesloten bebouwing van arbeidershuizen uit de eerste helft van de 20ste eeuw, onder meer nummer 32 (zie infra, Molenstraat nummer 32), een diephuisje met jaarsteen "1928".