Straat die vanaf het kruispunt met de Ridder de Ghellinckstraat en de Kleine Molstenstraat via een rechte hoek westwaarts naar de Verbindingsstraat toe loopt. Zogenaamd naar het "Groot Goed ter Mols", gelegen op de Ginste te Oostrozebeke (zie Inventaris Bouwkundig Erfgoed Oostrozebeke, Grotstraat). Op 19de-eeuwse kadastrale mutatieschetsen wordt het toponiem "Moltsen Hoek" vermeld.

Het begin van de straat dat in noordelijke richting loopt, maakt op de Atlas der Buurtwegen (1843) deel uit van de "Palinckstraet" (niet te verwarren met de Gaverstraat, zie aldaar), het overige oost-west georiënteerde straatdeel wordt omstreeks het midden van de 19de eeuw "Molstestraet" genoemd. Voorheen wordt het begin van de straat de "strate commende van Roosbeke" (1645) of "strate van Roosbeke naer den Sleerin" (1720) genoemd, het overige deel "dreve". Het primitief kadasterplan (circa 1830) vermeldt de algemene benaming "chemin d'oostroosbeke à wielsbeke".
Pas in 1970 wordt een kortere doorsteek gemaakt tot de Verbindingsstraat.

Eertijds liep een voetweg van ter hoogte van nummer 14 naar de Kleine Molstenstraat, aangeduid op landboek (1720) en primitief plan (circa 1830). Op de Atlas der Buurtwegen (1843) weergegeven als een onderdeel van de "Bonte Koey Wegel", die vanaf de herberg "De Bonte Koey" (zie Ooigemstraat) naar Oostrozebeke leidde.

Aan de zuidzijde van het westelijke deel van de straat ligt het bedrijventerrein Wielsbeke V, langsheen de Vaartstraat langs het kanaal Roeselare-Leie. In de nabije toekomst zal de Grote Molstenstraat worden onderbroken door het doortrekken van de Expresweg (N382).

Straat met behouden landelijk karakter door verspreide hoevebouw, minstens teruggaand tot de 18de eeuw, zie voorkomen van een vijftal boerenhuizen op de kaart van het vierde kanton, de "West wijck", van het landboek van Wielsbeke (1720). De meeste hoeves worden echter doorheen de 19de en 20ste eeuw vernieuwd.

Nummer 7, hoeve bestaande uit een gerenoveerd boerenhuis met vernieuwde aangebouwde stal en tot garage verbouwde schuur. Gecementeerde en witgekalkte erfgevel met zwarte plint, nieuw schrijnwerk in getoogde muuropeningen, nieuw aangebouwd gedeelte aan oostgevel. Dwarsschuur onder overkragend zadeldak in Vlaamse pannen (parallel met straat), centrale segmentboogpoort aangevuld met nieuwere openingen. Achterliggende loods in betonpanelen. Huidige constellatie reeds weergegeven op het primitief kadasterplan (circa 1830), het huidige gebouwenbestand dateert van 1885. Nummer 35, voorheen omwalde hoeve aangeduid op primitief plan (circa 1830) in huidige constellatie van woonhuis en stal, thans nieuw woonhuis en aangepast stalvolume.

Nummer 16, 19de-eeuwse hoeve met losstaande hoevegebouwen rondom begraasd erf, vermoedelijk herbouwing uit 1883 van een oudere hoevesite, reeds aangeduid in huidige constellatie op primitief kadasterplan (circa 1830). Vernieuwd boerenhuis en verbouwde bijgebouwen in rode baksteenbouw onder zadeldaken in mechanische pannen. Onder meer dwarsschuur met witgekalkte erfgevel en nieuwere rechthoekige muuropeningen onder betonlateien, restant van korfboogpoortopening aan de westzijde. Mogelijke incorporatie van oudere volumes, zie vlechtingen in zijgevel. Bakhuisje langs straatzijde omgevormd tot duivenhok, onder zadeldak in Vlaamse pannen, verdwenen ovenhuisje en schoorsteen. Tijdens de tweede helft van de 19de en het begin van de 20ste eeuw worden werkmanswoningen opgetrokken, onder meer nummers 4-6: samenstel van twee werkmanswoningen onder zadeldak in Vlaamse pannen. Rechthoekige muuropeningen. Nummer 4 met gecementeerde straatgevel en houten schuiframen. Nummer 6 met nieuw parement. Opgetrokken in 1870 in opdracht van Pieter Van Canneyt, landbouwer te Wielsbeke. Nummer 1-3: samenstel van twee werkmanswoningen van anderhalve bouwlaag, opgetrokken in 1934 en 1939. Baksteenbouw onder zadeldak in mechanische pannen (nok parallel met straat). Rechthoekige muuropeningen met betonnen lateien, versierd met florale motieven. Onder meer bewaard schrijnwerk bij nummer 3: bovenlichten van deur en raam met roedeverdeling en gekleurde beglazing. Mijtervormige gevelkapel op noordgevel met beeld Sint-Antonius met kind. Nummer 18, éénlaagswoning gebouwd in 1909 op de plaats van een oudere woning, donkerrode baksteenbouw onder zadeldak in Vlaamse pannen, getoogde muuropeningen, deels vernieuwd parement met tandfries.
De toenemende industrialisering van de vlasverwerking tijdens het tweede kwart van de 20ste eeuw wordt weerspiegeld in de restanten van enkele roterijen en vlasloodsen, onder meer nummer 37, roodbakstenen vlasloods uit de jaren 1950-1960, centrale schuifpoort waarboven paraboolvormige gevelkapel met Onze-Lieve-Vrouwebeeld.
Aan de zuidzijde van de straat is Monks International gevestigd, een textielbedrijf gespecialiseerd in matrasstoffen, met industriegebouwen tussen de Grote Molstenstraat en het toekomstige tracé van de Expresweg.